La colección de impresos de los siglos XVII y XVIII está compuesta aproximadamente por unos doce mil volúmenes de obras religiosas, científicas y literarias, impresas en los más importantes talleres europeos y americanos. En ella se integran notables bibliotecas personales como las de Antonio María de Lugo-Viña y Molina, dignidad de la Catedral de Las Palmas de Gran Canaria o la de Fernando de la Guerra, ilustrado canario perteneciente a la Tertulia de Nava.

Entre las obras que se custodian cabe destacar la Conjuración de Catilina, impresa por Joaquín Ibarra en 1772 y considerado el mejor libro impreso en España en el siglo XVIII, el ejemplar procede de la biblioteca de Antonio Pascual de Borbón, hermano de Carlos IV y conserva una preciosa encuadernación neoclásica.

Otras obras como  Ritratti et elogii di capitani illustri che ne’ secoli moderni hanno gloriosamente guerreggiato, impreso en Roma por Mascardi en 1646 o una Biblia luterana impresa en Altdorf en 1751, otra griega impresa en París en 1642 con un precioso frontispicio de Claude Mellan y otra impresa en Oxford en 1772, así como la Biblia sefardí publicada en Amsterdam en 1762.

La colección está en proceso de catalogación automatizada, pero se dispone de un catálogo manual para su consulta.

La biblioteca reúne además una importante colección de primeros impresos canarios, así como la primera publicación periódica publicada en las Islas, el Semanario Enciclopédico Elementar de Amat y Tortosa.

Entre las publicaciones periódicas impresas fuera del archipiélago pueden reseñarse el Calendario manual y guía de forasteros en Madrid, algunos de sus volúmenes poseen cuidadas encuadernaciones artísticas o The Spectator 1711-1712, del que se conserva una edición inglesa y otra holandesa.